Payne napisał wiele książek i artykułów, w tym:
* „Historia Afrykańskiego Kościoła Metodystycznego” (1865)
* „Wspomnienia siedemdziesięciu lat” (1888)
* „Przemówienie do Metodystycznego Kościoła Episkopalnego” (1847)
* „Roszczenia rasy afrykańskiej” (1854)
* „Kazania i przemówienia” (1889)
Oprócz prac pisemnych Payne był także popularnym mówcą i wykładowcą, podróżował po całych Stanach Zjednoczonych i za granicą, aby przemawiać w imieniu Afroamerykanów i ich praw. Był zagorzałym orędownikiem edukacji, praw obywatelskich i równości rasowej, a jego praca pomogła ukształtować rozwój społeczności afroamerykańskiej w XIX i XX wieku.