Najbardziej znany jest z dziennika, który prowadził w latach 1660–1669, obecnie uznawanego za jedno z najważniejszych pierwotnych źródeł historii społecznej XVII-wiecznej Anglii.
Pepys, urodzony w skromnej sytuacji społecznej, ale wykształcony na studiach klasycznych w Magdalene College w Cambridge, Pepys cieszył się patronatem ważnych krewnych i własnymi możliwościami awansu w służbie cywilnej.
Został posłem do parlamentu ds. Powstania Zamkowego i Tangeru, skarbnikiem Tangeru, urzędnikiem ds. aktów Zarządu Marynarki Wojennej, sekretarzem Admiralicji, prezesem Towarzystwa Królewskiego i mistrzem Trinity House.
Jego słynny dziennik zawiera mnóstwo informacji na temat kultury i społeczeństwa jego czasów, w tym relacje naocznych świadków niektórych najważniejszych wydarzeń tamtego okresu, w tym wielkiego pożaru Londynu.
Kariera Pepysa odzwierciedla także jego powiązania z dworem Restauracji i bitwy polityczne, które toczyły się w tym okresie.
Po 1669 r. nie mógł już prowadzić pamiętnika ze względu na pogarszający się wzrok.
Spotkał się także z krytyką publiczną i został usunięty ze stanowiska w 1679 r. na podstawie fałszywego oskarżenia o bycie sympatykiem katolika.
Później został uniewinniony i ponownie pełnił funkcję sekretarza Admiralicji od 1684 do 1689, pomagając zabezpieczyć marynarkę wojenną dla Wilhelma Orańskiego podczas chwalebnej rewolucji.
Pepys zmarł w 1703 r., pozostawiając swoją bibliotekę i rękopisy Magdalene College w Cambridge, gdzie znajdują się do dziś.
Jego dziennik został przepisany, zredagowany i opublikowany w wielu wydaniach, a ponadto nadal jest badany i podziwiany ze względu na swoją wartość historyczną i literacką.