Urodził się jako Francis Stephen Castelluccio 3 maja 1934 roku w Newark w stanie New Jersey. Valli rozpoczął karierę muzyczną na początku lat pięćdziesiątych, tworząc grupę o nazwie The Variatones. W 1960 roku dołączył do The Four Seasons i grupa szybko stała się jednym z najpopularniejszych zespołów dekady. Z Valli jako wokalistką zespół Four Seasons wydał szereg hitowych singli, w tym „Sherry”, „Big Girls Don't Cry”, „Walk Like a Man” i „December, 1963 (Oh, What a Night). "
Popularność grupy spadła pod koniec lat 60., ale Valli nadal występował i nagrywał jako artysta solowy. Wydał kilka albumów i singli, a także pojawił się w wielu filmach i programach telewizyjnych. W ostatnich latach Valli koncertował z nową wersją The Four Seasons.